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El 26 de julio de 1913 se fundó el convento de Peñaflor, provincia de Sevilla.​ Los franciscanos fundaron un convento en Sierra Morena en 1492 y en el siglo XVIII se trasladaron a Peñaflor. Este convento fue exclaustrado y, en 1913, las hermanas de la Cruz se instalaron en él. En 1970 las monjas se trasladaron a otra sede, en la calle Francisco Ruiz Muñoz.​

El 10 de junio de 1916 tuvo lugar otro capítulo general en el que reeligieron a sor Ángela como superiora general.​

El 16 de julio de 1920 se fundó, con la asistencia de sor Ángela, el convento de Montellano, provincia de Sevilla, con siete monjas. Fue fundado en una casa comprada por la Compañía de la Cruz a José Ruiz Ramos por 7.900 pesetas. Se puso bajo la protección del Purísimo Corazón de María.​

El 31 de julio de 1922 tuvo lugar otro capítulo general. El arzobispo Ilundain delegó, para presidirlo, en el vicario general para las religiosas, Antonio Lorán. En él se reeligió a sor Ángela como superiora general y, como su vicaria, se eligió a sor Corazón de María.​

El 9 de octubre de 1923 se fundó el convento de Torreperogil, provincia de Jaén. Sor Ángela, que tuvo gran interés en esta fundación, fue con otras monjas que formarían la comunidad de Sevilla a Baeza en tren y, luego, en coche hasta este pueblo. Se puso bajo la protección de san Diego de Alcalá.​

En Écija había un gran interés en que se fundase un convento de la Compañía, sobre todo por parte de Emilio Muñoz, Pastora Gálvez y María Teresa Aguilar. Fue fundado el 17 de septiembre de 1924, en presencia de sor Ángela, con ocho monjas. En el evento, dio un sermón el párroco de la Iglesia de San Pedro de Sevilla. La fundación tuvo lugar en un edificio que había sido un convento de los capuchinos desde 1629 hasta la desamortización del siglo XIX. El retablo mayor de esta iglesia se compone de un conjunto de pinturas, un tabernáculo neoclásico que contiene el Sagrario, un camarín con la Divina Pastora y las imágenes de Sagrado Corazón de Jesús y San José.​

El obispo de Málaga, san Manuel González, le pidió a sor Ángela que instalase un convento de la Compañía de la Cruz en Málaga para atender a los necesitados. Como no tenían medios para eso, les ofreció a las monjas la planta baja del Palacio Episcopal, donde se instalaron en 1924. Santa Ángela de la Cruz y Manuel González se escribieron varias cartas y se visitaron en varias ocasiones.​

El 29 de abril de 1925 se fundó el convento de El Cerro de Andévalo,​ provincia de Huelva, con cinco monjas. El jesuita Juan Antonio Domínguez costeó la fundación, en cumplimiento de la voluntad de su difunto padre. Sor Ángela no pudo asistir, porque estaba anciana y el médico le aconsejó que no viajase. También mantuvo correspondencia con esta comunidad. Este convento se puso bajo la protección de los Sagrados Corazones.​

El 25 de octubre de 1925 se fundó el convento de Ronda,​ provincia de Málaga. Los que aportaron los medios fueron los marqueses de Salvatierra. A la fundación asistió sor Ángela y el obispo san Manuel González. El obispo, llamado el Apóstol de la Eucaristía, bendijo la capilla y situó en la misma el Santísimo Sacramento. Se puso bajo la protección de san Rafael y santa Ana.​

El 9 de abril de 1926 se fundó el convento de Estepa. Se hizo con los medios proporcionados por Antonio Álvarez Sobrevilla y su esposa, que después siguieron costeando mejoras. Se puso bajo la protección de la Virgen de los Ángeles. Durante la inauguración, sor Ángela se encontró indispuesta y no pudo regresar a Sevilla el día previsto. Las monjas rezaron por su curación, que finalmente tuvo lugar, aunque el médico le dijo que no viajase más. Por esto, Estepa fue la última fundación en la que participó personalmente.​

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