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El 8 de diciembre de 1878 sor Ángela pronunció sus votos perpetuos en una misa del sacerdote Álvarez​

Con los escritos de sor Ángela, el sacerdote Álvarez elaboró una publicación de las reglas. Sor Ángela entregó a cada monja un ejemplar.​ Estas fueron aprobadas por el arzobispo Lluch el 8 de mayo de 1879.

El 15 de abril de 1880 siete monjas, acompañadas por sor Ángela y el sacerdote Álvarez, fundaron un convento en Carmona. Fue puesto bajo la protección de san Juan de Dios. Para la inauguración, se celebró una misa solemne en la Iglesia del Salvador y luego se llevó el Santísimo Sacramento a la capilla del convento.​

En agosto de 1880 Lluch comunicó a Marcelo Spínola su nombramiento como obispo auxiliar de Sevilla, siendo un colaborador de las hermanas.​

Gracias a las donaciones de varios benefactores, entre los cuales estaba el arzobispo, las monjas adquirieron una nueva casa situada en el número 12 de la calle Cervantes. Se trasladaron a la nueva sede el 15 de diciembre de 1881.​ El 12 de mayo de 1882 murió el sacerdote Álvarez. El obispo auxiliar, Marcelo Spínola, pasó a ofrecerles asistencia espiritual hasta que hubiera algún sacerdote para ello.​

El 6 de julio de 1883 Marcelo Spínola nombró director espiritual de las monjas al sacerdote José Rodríguez Soto, que antes había estado en el noviciado de los jesuitas en Murcia.​

El instituto religioso que fundó consideraba a sor Ángela de la Cruz la "madre" y Josefa González la "abuelita". Estaba considerada una cristiana ejemplar. 90​ Josefa murió el 15 de agosto de 1882.

El 3 de diciembre de 1887 la comunidad de Sevilla se trasladó a una nueva sede, en la calle Alcázares, actualmente llamada Santa Ángela de la Cruz. La capilla del convento fue bendecida por el arzobispo Ceferino González.​

La infanta María Luisa de Borbón, que vivía en el Palacio de San Telmo desde 1849, fue amiga íntima de sor Ángela.​ Cuando falleció, en 1897, sus restos fueron enviados al Monasterio de San Lorenzo de El Escorial amortajados con el hábito de las hermanas de la Cruz.​

En 1890 el arzobispo Benito Sanz y Forés le pidió a sor Ángela y al sacerdote Rodríguez que consiguieran la aprobación de la Santa Sede a las reglas de la orden.​ El arzobispo fue nombrado cardenal y tuvo que viajar a Roma a recibir el capelo cardenalicio del papa León XIII. Le pidió a Rodríguez que le acompañase para encargarse de la aprobación de las constituciones, pero el sacerdote no pudo lograrlo.​

Pilar Sánchez Arjona le pidió a sor Ángela que fundase un convento en su pueblo: Villafranca de los Barros, provincia de Badajoz, Extremadura. Como sor Ángela tenía muchas solicitudes, dijo que no podía pero que lo tendría en cuenta para el futuro. Pilar y el párroco, Inocente Guerrero, decidieron seguir con el proyecto. Expusieron a sor Ángela la necesidad que tenían y la bondad con la que las acogerían sus habitantes. Sor Ángela mandó a tres monjas para que ayudasen en el hospital, para que atendiesen a las niñas huérfanas y visitasen a los necesitados. Se arregló una casa y llegaron seis monjas más, acompañadas por sor Ángela y el sacerdote Rodríguez. La fundación del nuevo convento tuvo lugar el 8 de junio de 1890. Fue puesto bajo la protección de san Cayetano. Sor Ángela visitó este convento en varias ocasiones. Fue el primero fundado fuera de la región de Andalucía.

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