Pero el 15 de enero de 1208, Pierre de Castelnau fue asesinado cuando salía de una entrevista con el conde de Tolosa, al parecer por orden de éste, lo que hizo que el Papa predicase una cruzada contra los albigenses dirigida por un guerrero famoso llamado Simón de Montfort. No es cuestión aquí de narrar las vicisitudes de esta contienda, baste decir que Pedro de Aragón, a pesar de ser llamado el Católico, tomó la defensa de los herejes dirigiendo su ejército contra Simón de Montfort siendo derrotado y muerto en la batalla de Muret el 12 de septiembre de 1213.