Otra de las mas grandes contribuciones de Gamow a la astronomía fue el apoyo a la teoría de Lemaître sobre el Big Bang. En 1948, junto con Ralph Alpher, publicó un artículo que se volvería famoso: "El origen de los elementos químicos", donde se plasman los argumentos más importantes en favor de de la gran explosión: La expansión del Universo, distribución actual de los elementos químicos y la radiación cósmica de fondo que se se comprobó posteriormente. Mostró como el Helio pudo ser hecho a partir de núcleos de hidrógeno y neutrones durante el Big Bang. Predijo que el Universo debía estar ocupado por radiación de microondas como secuela de su origen.