La combinación de la espectroscopía y la fotografía fue la clave de su éxito. En 1862, estudiando el espectro solar, encontró hidrógeno en su atmósfera. Angstrom fue el primero en analizar el espectro de la aurora boreal, en 1867. Después, en el año 1868, publicó un completo mapa espectrográfico del sol: "Recherches sur le spectre solaire", que incluye medidas detalladas de más de 1000 líneas espectrales.