En 1895 ingresó en el Trinity College de Cambridge. En 1897 entró en contacto con el mundo del ocultismo y los ritos iniciáticos de Magia, creyendo que podía entender los principios filosóficos del budismo. Se interesó por el mundo de los druidas y por la Cábala e ingresó en la Iglesia Celta. En 1898 se afilió a la Golden Dawn a través de su amigo Julian L. Baker, que se autoproclamaba alquimista. Pero las ideas de Crowley no gustaban en la orden y fue expulsado.